清源創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室鮑曉軍教授、朱海波教授團(tuán)隊(duì)繼Science后，在Nature發(fā)表重要成果
發(fā)布時(shí)間：2025-05-29 信息來源：操作>>
?清源創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室能源與催化科研團(tuán)隊(duì)鮑曉軍教授、朱海波教授在“丙烷脫氫催化劑”領(lǐng)域又取得突破性進(jìn)展，5月28日在Nature上以“加速預(yù)覽（Accelerated Article Preview）”的形式發(fā)表了題為“Pt migration-lockup in zeolite for stable propane dehydrogenation catalyst”（《分子篩中鉑的遷移-鎖定形成高穩(wěn)定的丙烷脫氫催化劑》）的研究論文。
??該成果由清源創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室聯(lián)合福州大學(xué)、中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所、上海應(yīng)用物理研究所等單位合作完成。 清源創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室徐志康特聘研究員為論文第一作者，能源與催化科研團(tuán)隊(duì)鮑曉軍教授、朱海波教授為通訊作者。這是該團(tuán)隊(duì)繼4月10日在Science上發(fā)表丙烷脫氫無氯氧化自愈再生催化劑的成果后，時(shí)隔48天，再次在國(guó)際頂刊發(fā)文。丙烯是生產(chǎn)塑料、橡膠和纖維三大合成材料的重要基礎(chǔ)化工原料。丙烷脫氫技術(shù)憑借其生產(chǎn)丙烯的專屬性，已成為石化行業(yè)原料輕質(zhì)化轉(zhuǎn)型的核心技術(shù)路徑。截至2024年，國(guó)內(nèi)丙烷脫氫裝置的總產(chǎn)能已突破2300萬噸/年。丙烷脫氫Pt基催化劑在高溫反應(yīng)條件下極易發(fā)生因Pt物種燒結(jié)而導(dǎo)致的催化劑失活，因此開發(fā)兼具高活性與高穩(wěn)定性的Pt基催化劑一直是丙烷脫氫技術(shù)革新面臨的重大挑戰(zhàn)。為應(yīng)對(duì)上述挑戰(zhàn)，研究團(tuán)隊(duì)經(jīng)過不懈攻關(guān)首度研制出超穩(wěn)定的丙烷脫氫Pt基催化劑。該催化劑以純丙烷為原料，在反應(yīng)溫度為550℃、丙烷轉(zhuǎn)化率接近熱力學(xué)平衡轉(zhuǎn)化率的條件下，首次實(shí)現(xiàn)了超6個(gè)月的穩(wěn)定運(yùn)行，創(chuàng)造了丙烷脫氫Pt基催化劑耐久性新紀(jì)錄。該研究團(tuán)隊(duì)研究揭示，分子篩負(fù)載的丙烷脫氫Pt基催化劑的失活源于Pt物種由分子篩內(nèi)向外遷移及其最終在外表面的聚集，因而避免Pt物種失活的根本途徑是防止其擴(kuò)散至催化劑外表面。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，Pt物種從分子篩孔道內(nèi)部擴(kuò)散至催化劑外表面的過程中存在“表面團(tuán)聚”與“孔道聚集”的競(jìng)爭(zhēng)作用機(jī)制。對(duì)MFI分子篩負(fù)載的Pt基催化劑而言，其是否失活則取決于MFI分子篩b軸的長(zhǎng)度（Lb）：當(dāng)Lb2μm時(shí)，Pt物種因擴(kuò)散路徑較短迅速遷移到催化劑外表面，進(jìn)而發(fā)生不受限的聚集形成大顆粒，導(dǎo)致催化劑不可逆失活；當(dāng)Lb?≥ 2 μm時(shí)，擴(kuò)散路徑的延長(zhǎng)致使Pt物種在分子篩孔道內(nèi)發(fā)生“孔道聚集”，受限于分子篩孔道尺寸而被牢固地鎖定于孔道中，從而可有效避免Pt物種的聚集失活。基于上述發(fā)現(xiàn)，該團(tuán)隊(duì)提出通過分子篩孔道限域新方法實(shí)現(xiàn)Pt物種的“擴(kuò)散-聚集-自鎖”，創(chuàng)制出具有抗燒結(jié)性能的超穩(wěn)定性丙烷脫氫Pt-Sn@MFI催化劑。
Pt物種的“擴(kuò)散-聚集-自鎖”形成超6個(gè)月穩(wěn)定的Pt基催化劑
清源創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室能源與催化科研團(tuán)隊(duì)在丙烷脫氫催化劑領(lǐng)域經(jīng)過長(zhǎng)期的持續(xù)攻關(guān)，取得了系統(tǒng)性突破。兩月內(nèi)先后在國(guó)際頂刊Science和Nature上發(fā)表研究論文，分別解決了Pt基催化劑無氯氧化再生與反應(yīng)穩(wěn)定性兩大挑戰(zhàn)。該系統(tǒng)性研究成果不僅為貴金屬催化劑燒結(jié)及其無氯氧化再生困難這兩大催化領(lǐng)域公認(rèn)難題的解決提供了新思路，也為革新丙烷脫氫技術(shù)開辟了新途徑。該項(xiàng)研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和清源創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室重大、企業(yè)聯(lián)合資助項(xiàng)目等的資助。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-025-09168-8
閩公網(wǎng)安備35050502100027